成果简介：

    铀在军事、能源等领域有着极为广泛的应用，由于其特殊的放射性和活泼的化学性质，极易与O2、H2和H2O发生反应，形成氧化和氢化腐蚀，影响核质量和性能。因此，研究自辐射场作用下铀核材料腐蚀和老化的原因，提出防止或减轻铀腐蚀和老化的措施具有重要的意义。

    采用了含时的密度泛函方法（TDDFT），使用已修正的铀原子的 RECP （Relativistic Effective Core Potential）表示和铀原子的价电子基函数，对铀氮、铀氧和铀碳氧化合物的谐振频率、能隙和费米能级等进行了研究。

    通过对UN2、UN 、CUO、UO等铀氮、铀氧和铀碳氧化合物的谐振频率计算，在自辐射场中谐振频率ν与实验值吻合，说明采用的方法和修正的铀原子的基函数是可行。同时，得出铀氮、铀氧和铀碳氧化合物，如：UN 、CUO、UO分子在自辐射场中更趋于稳定，可以阻止O2、CO2和N2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面，有利于铀在自辐射场中抗腐蚀。而有些铀氮化合物，如：UN2分子在自辐射场中趋于不稳定，N2等更容易扩散到表面内层而腐蚀铀表面，加剧了铀在自辐射场中的腐蚀。
 

研究自辐射场作用下铀核材料腐蚀和老化的原因
 

    成果内容提要：

    铀在军事、能源等领域有着极为广泛的应用，由于其特殊的放射性和活泼的化学性质，极易与O2、H2和H2O发生反应，形成氧化和氢化腐蚀，影响核质量和性能。因此，研究自辐射场作用下铀核材料腐蚀和老化的原因，提出防止或减轻铀腐蚀和老化的措施具有重要的意义。

    我们采用了含时的密度泛函方法（TDDFT），使用已修正的铀原子的 RECP 表示和铀原子的价电子基函数，对铀氮、铀氧和铀碳氧化合物的谐振频率、能隙和费米能级等进行了研究。研究了自辐射场（-0.005～0.005a.u.）作用下，铀氮、铀氧和铀碳氧化合物的谐振频率、能隙和费米能级等情况，得出以下结论：

    1. CUO分子在自辐射场中反对称伸缩振动频率ν3（σg）和对称伸缩振动频率ν1（σg ）与实验值852.6 cm-1、804.4cm-1基本吻合。能隙和费米能级始终处于增大的趋势，占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态，CUO分子在自辐射场中更趋于稳定，可以阻止O2、CO2等扩散到表面内层而腐蚀铀面，有利于了铀在自辐射场中抗腐蚀。该研究内容，发表在2015年《原子与分子物理学报》第4期。

    2. UN2分子在自辐射场中反对称伸缩振动频率ν3（σg）和对称伸缩振动频率ν1（σg ）与实验值1051.1cm-1和1008.3cm-1基本吻合。能隙和费米能级随自辐射场场强的增大而趋于减少，占据轨道的电子容易被激发至空轨道而形成激发态，UN2分子在自辐射场中趋于不稳定，N2、O2等更容易扩散到表面内层而腐蚀铀表面，加剧了铀在自辐射场中的腐蚀。该研究内容，发表在2015年《物理学报》第6期（SCI收录）。

    3. UO分子在自辐射场中谐振频率ν与实验值819.8 cm-1吻合。能隙和费米能级随自辐射场的增大而增大，但增大的趋势减少，占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态，UO分子在自辐射场中更趋于稳定，可以阻止O2、CO2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面，有利于铀在自辐射场中抗腐蚀。该研究内容，发表在2015年第5期《四川大学学报》（自然科学版）。

    4. UN分子在自辐射场中谐振频率ν与实验值1007.7 cm-1基本吻合。能隙和费米能级随自辐射场的增大而增大，占据轨道的电子难以被激发至空轨道而形成激发态，UN分子在自辐射场中更趋于稳定，可以阻止O2、CO2等扩散到表面内层而腐蚀铀表面，有利于铀在自辐射场中抗腐蚀。该研究内容，已被《原子能科学技术》录用（EI Compendex）。

    创新点：计算自辐射场作用下的铀氢、铀氧、铀氮、铀碳和铀氢氧化合物爱因斯坦系数、光谱常数、费米能级、热力学性质等数据变化，通过对比自辐射场作用下轻分子，如OH、NH、ZnF和H2O爱因斯坦系数、光谱常数、费米能级、热力学性质等数据变化，研究铀氢、铀氧、铀氮、铀碳和铀氢氧化合物与轻分子爱因斯坦系数、光谱常数、费米能级、热力学性质等差异，提出了自辐射场作用下CO－H 2系统抗铀表面腐蚀的模型。

    社会反映：

    1.《自辐射场下UN2分子的光谱研究》一文，发表在2015年3月《物理学报》第6期，被SCI收录（SCI源期刊）。

    2.《自辐射场下CUO分子的光谱研究》一文，发表在2015年8月《原子与分子物理学报》第4期。

    3.《自辐射场下UO分子的光谱研究》一文，发表在2015年9月《四川大学学报》（自然科学版）第5期。

    4.《自辐射场下UN分子的光谱研究》一文，已被《原子能科学技术》录用（EI Compendex）。