1、Nuture : 为拓扑电子材料编目
硒化铋等拓扑电子材料在块体等状态中常常呈现出超常规线性响应性能,这类独特现象因其在高性能电子器件和量子计算等领域的潜在应用而受到基础研究和应用探索领域的热切关注。然而,由于难以同时具备丰富的材料经验和先进的理论工具,目前的研究工作常常受限于拓扑不变量的计算难度而无法深入开展。
中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家研究中心的翁红明副研究员以及方辰研究员(共同通讯作者)等人发表文章介绍了一种能够高效分析非磁性材料中非平凡能带拓扑学(Nontrivial band algorithm)的自动化算法。这一算法是通过研究占据态对称性与拓扑不变量之间的关系而建立的。基于该算法,研究人员在39519中材料中发现有8056种材料是拓扑非平凡的,不仅如此,通过交互式网页界面,这些被发现的材料均可被查询研究。这一工作大大拓宽了人们对于非平凡拓扑学的认识。2019年02月27日,相关成果以题为“Catalogue of topological electronic materials”的文章在线发表在Nature上。
导读链接:中科院物理所最新Nature:为拓扑电子材料编目
文献链接:Catalogue of topological electronic materials(Nature, 2018, DOI: 10.1038/s41586-019-0944-6)
2、Nuture :弱拓扑绝缘态在实验中首次被验证
过去十年中,拓扑材料的重大突破,都是由Z2型拓扑绝缘体引发的。Z2型拓扑绝缘体是一种内部绝缘但允许电子在其表面流动的材料。在三维空间中,拓扑绝缘体分为强弱两种,强拓扑绝缘体很快被实验所证实。相比之下,弱拓扑绝缘体(WTI)到目前为止还没有得到实验验证,因为拓扑表面状态只出现在特定的侧端面上,通常在真实的三维晶体中是无法检测到的。
东京大学Takeshi Kondo和东京工业大学T. Sasagawa团队(共同通讯作者)合作,从实验上证明了碘化铋(β-Bi4I4)中WTI态的存在。值得注意的是,这种晶体通过范德华力堆叠,具有明显的自然劈裂的上端面和侧端面,这对实验上实现WTI态十分有利。作为WTI态的一个确定标志,在侧端面(100)发现准一维狄拉克拓扑表面态,而在上端面(001)面没有发现拓扑表面态。此外,进一步发现在接近室温下,从β相到α相的晶体转变驱动了从非平凡的WTI到普通绝缘体的拓扑相变。弱拓扑相可以被看作是三维堆积方向上的量子自旋霍尔(QSH)绝缘体,将为高度定向的和密集的自旋电流技术奠定基础。相关研究成果以“A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide”为题发表在Nature上。
导读链接:东京大学&东京工业大学Nature:弱拓扑绝缘态在实验中首次被验证
文献链接:“A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide”
3.Science:受锂离子电池化学启发,可扩展、安全的合成有机电还原
在美国斯克里普斯研究所Byron K. Peters教授和Kevin X. Rodriguez教授团队(通讯作者)的带领下,与美国犹他大学、美国辉瑞全球研发中心、凯莱英生命科学技术(天津)有限公司和明尼苏达大学合作,展示了几十年来对锂离子电池材料、电解质和添加剂的研究如何为实现伯奇还原的实际可扩展的还原电合成条件提供灵感。具体来说,团队证明使用牺牲阳极材料(镁或铝),结合廉价,无毒,水溶性质子源(二甲基脲),以及受电池技术启发的过充电保护剂[三(吡咯烷基)磷酰胺],可以进行大规模的药物相关结构单元的合成。团队还展示了相对于传统的电化学和化学溶解金属还原,官能团在这些条件下如何具有非常高水平的耐受性。最后,团队证明了相同的电化学条件可以应用于其他溶解金属型还原转化,包括McMurry偶联,还原酮脱氧和环氧化物开环。相关成果以题为“Scalable and safe synthetic organic electroreduction inspired by Li-ion battery chemistry”发表在了Science上。
导读链接:今日Science:受锂离子电池化学启发,可扩展、安全的合成有机电还原
4.Science:具备超级隔热性能的陶瓷气凝胶
陶瓷气凝胶以其低密度、低热导率和良好的耐火、耐腐蚀特性而被认为是理想的隔热材料。然而,质脆以及晶化诱导的粉碎行为使得陶瓷气凝胶常常在显著的温度梯度变化或者长期的高温暴露中表现出严重的强度退化甚至结构崩塌的现象。鉴于极端条件下的隔热要求相应的材料具备异常优异的稳定性,因此同时具备强大的机械和热学稳定性就成为陶瓷气凝胶在隔热领域进一步发展应用的主要障碍。
近期,哈尔滨工业大学的李惠研究员和加州大学洛杉矶分校的黄昱、段镶锋(共同通讯作者)等人利用三维石墨烯气凝胶模板设计合成了同时具有强大的机械和热学稳定性的氮化硼(hBNAGs)以及碳化硅(βSiCAGs)陶瓷气凝胶材料。这类陶瓷材料由纳米层状双窗格壁组成,整体呈现出超低密度的双曲线构造形态。而这一特殊结构赋予材料负泊松比(-0.25)以及负线性热膨胀系数(-1.8x10-6/℃),致使材料维持热稳定性的同时依然能表现出优异的可变形性和断裂韧性。在剧烈的热休克(大约275℃/s)以及长期高温暴露过程中,这类材料表现出优异的热稳定性以及几乎为零的强度损失。同时此种气凝胶还表现出超低的热导率(在真空中约为2.4 mW/m·K,在空气中约为20 mW/m·K),因此研究人员认为基于上述新型陶瓷气凝胶可以设计理想的超级隔热系统并在航天器等领域有所应用。2019年02月15日,相关成果以题为“Double-negative-index ceramic aerogels for thermal superinsulation”的文章在线发表在Science上。
导读链接:UCLA&哈工大合作Science:具备超级隔热性能的陶瓷气凝胶
文献链接:Double-negative-index ceramic aerogels for thermal superinsulation(Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aav7304)
5、Nuture :用隧道显微镜映射绝缘体上电子转移时的轨道变化
众所周知,电子转移在光合作用、燃烧等许多化学反应中起着至关重要的作用。尽管氧化还原状态的转变改变了所涉及分子的电子结构,但是要在单分子水平上映射这些变化也是非常有挑战性的。如今,随着科技的快速发展,生产出了许多更先进的大型检测仪器。其中,利用扫描隧道显微镜就可以观测单个分子的轨道结构及其相互作用,但是需要使用导电基底以使分子保持在给定的电荷状态,从而抑制其氧化还原状态的转变。虽然原子力显微镜可用于绝缘体上,以获得结构和静电信息,但是通常不能获得电子状态。因此,观测绝缘体上电子转移时的轨道变化是具有挑战性的工作。
最新报道了德国Regensburg大学的Laerte L. Patera教授和Jascha repp教授(共同通讯作者)等人利用导电原子力显微镜尖端的尖端振荡同步于尖端和基板之间的电子隧道效应,在绝缘体基板上进行隧穿实验,从而将孤立分子的轨道结构映射为它们的氧化还原状态的函数。因此,能够解决先前无法解决的空间和能量上的电子转移问题,并可视化电子转移和极化子形成对单分子轨道的影响。同时文中,作者利用原子力显微镜(AFM)、动态隧道力显微镜(DTFM)和交替充电扫描隧道显微镜(AC-STM)等先进技术手段进行了检测证明。更重要的是作者预期他们的方法将有助于在亚埃分辨率下研究复杂的氧化还原反应和充电相关的现象。文章题目为“Mapping orbital changes upon electron transfer with tunnelling microscopy on insulators”。
导读链接:最新Nature报道! 用隧道显微镜映射绝缘体上电子转移时的轨道变化
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6.Science:探讨碱金属阳离子添加量与卤素分布的关系
目前已录得最高转换效率的铅卤钙钛矿太阳能电池(PSCs)是由混合的甲胺等有机阳离子和混合的溴、碘等卤素阴离子制备形成的。研究人员发现,调控有机/无机离子的化学计量数是实现高效光电流的关键。然而,前驱体的化学计量数的调控以及碱金属的引入对改善材料性能、稳定性等方面的机理探索依然还处在起步阶段。
近期,美国麻省理工学院的J.-P. Correa-Baena、T. Buonassisi和加州大学圣地亚哥分校的D. P. Fenning(共同通讯作者)等人利用纳米分辨率级的绘图成像技术阐释了钙钛矿中碱金属的元素分布及其对材料电子学性质以及器件性能的影响。研究人员利用基于同步加速器的纳米尺度X射线荧光成像(n-XRF)绘制了多离子钙钛矿的元素分布,实验发现随着碘化铯或者碘化铷/碘化铯混合物的引入,卤素分布变得更加均匀。瞬态吸收光谱也表明,相比起碘化铷/碘化铯钙钛矿,没有引入碱金属碘化物的钙钛矿薄膜在电荷载流子动力学上也表现出更加明显的异质性。研究还进一步发现,少量碱金属的引入虽然能够使得卤素分布更加均一,然而当碱金属的加入量超过1%(化学计量数)时,就会容易形成第二相富含碱金属的聚集体,从而诱导载流子在碱金属簇上复合重组。因此,该项研究对于调控碱金属卤化物的添加量具有指导性意义。2019年02月08日,相关成果以题为“Homogenized halides and alkali cation segregation in alloyed organic-inorganic perovskites”的文章在线发表在Science上。
导读链接:有机-无机钙钛矿最新Science:探讨碱金属阳离子添加量与卤素分布的关系
文献链接:Homogenized halides and alkali cation segregation in alloyed organic-inorganic perovskites(Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aah5065)
7.Nature:金属酶构建化疗药物的药效基团
链脲佐菌素(SZN/STZ)是一种天然的氨基葡萄糖-亚硝基脲类化合物,它不仅是一种抗癌的化疗药物,也常常因为对胰岛β细胞具有毒性而被用于引发建立糖尿病动物模型。目前的研究发现,这一药物主要通过产生DNA烷基化试剂以及活性氧前驱体来表现出对细胞的毒性,从而发挥特定的治疗作用。然而,关于链脲佐菌素的生物合成途径以及相关酶的作用依然未被揭示。
宾夕法尼亚州立大学大学的A. K. Boal以及哈佛大学的E. P. Balskus(共同通讯作者)等人发表文章,研究阐释了相关金属酶在构建SZN药效基团过程中的作用机理。研究人员认为这一被命名为SznF的金属酶能够参与到SZN的生物合成过程中,催化甲基精氨酸(L-NMA)上的胍基发生氧化重排反应,从而生成亚硝基脲类最终产物。SznF的结构表征及突变现象还揭示了这一金属酶中存在两种独立的活性位点,可在含铁辅酶因子(Metallocofactors)作用下通过截然不同的两个过程促进上述重排反应的发生。这一非血红素铁酶催化形成亚硝基脲类的生物合成反应在酶化学或者有机合成中几乎找不到先例,因此该研究充实了对非血红素铁酶在天然产物生物合成过程中所扮演角色的认知。2019年02月06日,相关成果以题为“An N-nitrosating metalloenzyme constructs the pharmacophore of streptozotocin”的文章在线发表在Nature上。
导读链接:生物合成最新Nature:金属酶构建化疗药物的药效基团
文献链接:An N-nitrosating metalloenzyme constructs the pharmacophore of streptozotocin(Nature, 2018, DOI: 10.1038/s41586-019-0894-z)
8.Science:利用分子振动谱分析同位素标记物
分子同位素标记法是生物学实验中常用的一种化学分析技术。这一分析技术一般通过谱学方法检测标记的同位素来实现。质谱分析是检测同位素标记最常用的方法,但是这种方法一般会造成样品损坏导致原有结构信息的流失。此外,红外、拉曼光谱或者非弹性中子散射也能够分辨鉴定同位素标记和生物标记,从而可以实现观察分子化学中动态变化的目的。然而,目前这些检测同位素标记的方法存在着缺乏空间分辨率、要求相对较大的样品数等问题,大大限制了同位素标记分析的进一步发展和应用。
近期,美国橡树岭国家实验室的J. A. Hachtel和J. C. Idrobo(共同通讯作者)等人利用扫描透射电子显微学(STEM)的方法在氨基酸中实现了具有空间和谱学识别能力的位点特异性(site-specific)同位素标记。在STEM中,研究人员利用电子能量损失谱(EELS)记录了丙氨酸的振动谱,并在纳米级空间分辨率下直接解析碳位点特异性同位素标记。EELS显示了13C标记的微量丙氨酸中羧酸基团碳位点因为C-O非对称拉伸出现了4.8meV左右的同位素红移现象,这一现象随后通过红外光谱以及理论计算得到了进一步的证实。这一精确的位移测量研究为在电子显微学中实现具有空间分辨能力的位点特异性同位素标记无损分析奠定了基础。2019年02月01日,相关成果以题为“Identification of site-specific isotopic labels by vibrational spectroscopy in the electron microscope”的文章在线发表在Science上。
导读链接:电子显微学最新Science:利用分子振动谱分析同位素标记物
文献链接:Identification of site-specific isotopic labels by vibrational spectroscopy in the electron microscope(Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aav5845)
9.Science综述:二维磁性晶体及新兴的异质结器件
加州大学伯克利分校张翔教授(通讯作者)等人综述了二维(2D)磁性晶体及其异质结的研究进展并且展望了这种材料可能在信息领域获得应用。近年来发现的2D磁性范德瓦尔斯晶体为理解2D磁性提供了理想的平台,通过控制2D磁性可以促进原子层厚的、柔性磁光和电磁器件(如磁阻存储器和自旋场效应晶体管)的实际应用。2D磁体与不同的电子和光子材料之间的无缝化集成为实现单一材料前所未有的性能和功能开辟了一条崭新的途径。该论文回顾了这一领域的研究进展,并确定了器件应用的可能方向,同时有望引起自旋电子学、传感器和计算机等领域的进一步突破。该综述以题为“Two-dimensional magnetic crystals and emergent heterostructure devices”发表于国际顶尖期刊Science。
导读链接:加州大学伯克利分校张翔教授Science综述:二维磁性晶体及新兴的异质结器件
文献连接:Two-dimensional magnetic crystals and emergent heterostructure devices(Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aav4450)